Lithiumkonzentration in Leitungswasser, Mineralwasser in Flaschen und Donauwasser in Ungarn

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 12543 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Aufgrund der zunehmenden Herstellung und des Recyclings von Lithiumbatterien auf der ganzen Welt ist mit einem Anstieg der Lithiumverschmutzung in Gewässern und Trinkwasserreservoirs zu rechnen. Um den aktuellen Stand des Lithiumgehalts im ungarischen Leitungswasser zu untersuchen, wurden zu saisonal ausgewählten Zeiten Proben aus den öffentlichen Trinkwasserversorgungssystemen von 19 Kreisstädten in Ungarn entnommen. Abhängig von den Wasserquellen, wie z. B. uferfiltriertes Flusswasser, Oberflächenwasser aus offenen Stauseen und Grundwasser, schwankten die Lithiumkonzentrationen zwischen 0,90–4,23, 2,12–11,7 bzw. 1,11–31,4 µg/L, während die Mittelwerte bei 0,90–4,23 µg/L lagen 3,52, 5,02 bzw. 8,55 µg/L. Außerdem wurde die Lithiumkonzentration in den abgefüllten ungarischen Mineralwässern bestimmt, da die tägliche Aufnahme von Lithium durch den Konsum von Mineralwässern beeinflusst werden kann. Die Konzentrationen lagen zwischen 4,2 und 209 µg/L, während der Medianwert nur 17,8 µg/L betrug. Darüber hinaus wurde nur eine Korrelation zwischen Lithium- und Kaliumkonzentrationen gefunden. Die Lithiumkonzentration wurde auch an zehn Probenahmestellen im ungarischen Abschnitt der Donau beurteilt, da das Donauwasser auch eine Wasserquelle für weitere Trinkwasserversorger ist, die Uferfiltrationstechnik einsetzen. Die mittlere und mittlere Lithiumkonzentration betrugen 2,78 bzw. 2,64 µg/L.

Aufgrund der zunehmenden Herstellung und Anwendung von Lithium (Li)-Batterien sowie des Recyclings gebrauchter Batterien ist es notwendig, steigende Li-Werte in der Umwelt abzuschätzen1,2,3,4. Besonders gefährdet sind die Oberflächengewässer, da die Li-Ionen mit konventionellen biologischen Behandlungsmethoden in Kläranlagen nicht beseitigt werden können. Eine aktuelle Studie ergab, dass die Lithiumkonzentration im Zu- und Ablauf einer Sekundärkläranlage in Seoul im Wesentlichen gleich war und zwischen 0,69 und 8,2 µg/L3 lag. Infolgedessen wird erwartet, dass die Lithiumionen mit hoher Mobilität die Uferfiltrationssysteme passieren, die auch auf mikrobiologischen Abbauprozessen organischer Verunreinigungen, außerdem Adsorption und Komplex- oder Chelatbildung von Metallionen mit den funktionellen Gruppen von Biofilmen basieren5. Allerdings haben die Alkalimetallkationen aufgrund ihrer geringen positiven Ladung (+ 1) und relativ großen Ionenradien nur eine schwache Tendenz zur Bildung von Komplexen auf einfacher Lewis-Basis. Daher führt eine zunehmende Lithiumkonzentration in Flüssen zu einer zunehmenden Lithiumkonzentration im filtrierten Uferwasser und letztendlich im Trinkwasser.

Li wurde bisher nicht als essentielles Spurenelement für den Menschen eingestuft. Die empfohlene Tagesdosis für Erwachsene mit einem Körpergewicht von 70 kg beträgt 1 mg/Tag6. Die wichtigsten Nahrungsquellen für Li sind Getreide, Kartoffeln, Tomaten, Kohl und Mineralwasser aus bestimmten Gegenden7,8. Schätzungen zufolge können Getreidekörner und Gemüse zwischen 66 und 90 % des täglich aufgenommenen Li decken9. Der Rest wird durch tierische Nahrungsmittel, Trinkwasser und Getränke gedeckt. Aufgrund seiner normothymischen Wirkung ist Li in Form von Carbonat zu einem der am häufigsten eingesetzten Medikamente in der psychiatrischen Behandlung geworden. Seit 1949 wird es zur Behandlung von bipolaren Störungen eingesetzt10 und wird immer noch zur Behandlung von akuter Manie und manischen Episoden empfohlen11,12. Die typischen therapeutischen oralen Dosierungen von Lithiumcarbonat pro Tag variieren zwischen 600 und 1200 mg13. Unter Verwendung von hoch bioverfügbarem Orotatchelat wurde auch eine niedrig dosierte Li-Therapie entwickelt14. Marshall et al.15 gaben einen Überblick über die biochemischen Prozesse und Wirkungen, die durch Li-Ionen und Li-Chelate beim Menschen hervorgerufen werden.

Eine Reihe von Studien hat den Zusammenhang zwischen der Li-Konzentration im Trinkwasser und dem Selbstmord- und Tötungsrisiko sowie der Verhaftungsrate wegen Drogenkonsums untersucht16,17,18,19,20,21,22,23,24,25,26,27 ,28,29,30,31,32,33,34,35. Die meisten dieser Studien weisen auf einen Zusammenhang zwischen höheren Li-Konzentrationen im Trinkwasser und einem geringeren Suizidrisiko hin. Als Ergebnis dieser medizinisch-biologischen Untersuchungen liegen mittlerweile zahlreiche analytische Daten zur Li-Konzentration von Trinkwasser aus verschiedenen Wasserquellen auf der ganzen Welt vor. Tabelle S1 enthält eine Liste der veröffentlichten Li-Konzentrationen. Diese Ergebnisse zeigen, dass die in Trinkwasser verschiedener Länder gemessenen Li-Konzentrationen trotz fehlender Kenntnisse über die Quellen dieser Trinkwasser um drei Größenordnungen schwankten und die veröffentlichten Durchschnittskonzentrationen zwischen 0,48 und 56 µg/L lagen.

Mehrere andere Studien36,37 untersuchten den Li-Gehalt von Grundwasser (Uferfiltrierwasser und Karstwasser) und Oberflächenwasser (Flüsse, Seen, offene Stauseen), die in den Vereinigten Staaten zur Trinkwasserversorgung genutzt werden. Die Li-Konzentrationen im Grundwasser lagen landesweit zwischen 1 und 396 µg/L (Median 8,1 µg/L) für öffentliche Versorgungsbrunnen und 1–1700 µg/L (Median 6 µg/L) für häusliche Versorgungsbrunnen. Sharma et al.37 untersuchten das Vorkommen von Li in Wasserquellen (Grund- und Oberflächenwasser) in 21 Trinkwasseranlagen in den Vereinigten Staaten. Im Grundwasser lagen die Li-Konzentrationen zwischen 0,9 und 161 µg/L (Median 13,9 µg/L) und im Oberflächenwasser zwischen 0,5 und 130 µg/L (Median 3,9 µg/L). In 56 % des Grundwassers und 13 % des Oberflächenwassers lagen die Li-Werte über dem nicht-regulierten Health-Based Screening Level (HBSL) von 10 µg/L36. Die Autoren entdeckten auch eine starke Korrelation zwischen Li- und Natriumkonzentrationen (Na). Darüber hinaus wurde beobachtet, dass die Li-Konzentration im Quellwasser und im aufbereiteten Trinkwasser bemerkenswert ähnlich waren.

Bei der Berechnung der Li-Aufnahme über die Nahrung sollten aufgrund des steigenden Verbrauchs dieser Wässer und ihres hohen Mineralstoffgehalts auch Mineralwässer in Flaschen berücksichtigt werden. Im Jahr 2019 war Italien der größte Mineralwasserverbraucher in der Europäischen Union und verbrauchte 200 Liter pro Kopf und Jahr, während Ungarn 139 Liter pro Kopf und Jahr oder 380 ml pro Tag verbrauchte38 und damit insgesamt den vierten Platz belegte. Da die chemische Zusammensetzung und der Li-Gehalt natürlicher Mineralwässer stark von der geochemischen Zusammensetzung der lithologischen Schichten in Grundwasserleitern abhängen, ist zu erwarten, dass die Li-Konzentration von Mineralwässern aus verschiedenen Ländern stark variieren wird. In Deutschland haben Seidel et al.39 die Konzentration von Li in 360 Mineralwässern und 21 Heilwässern gemessen. Die mittleren und mittleren Li-Konzentrationen aller analysierten Mineral- und Heilwässer betrugen 107 µg/L bzw. 31,2 µg/L. Der Großteil der analysierten Wässer hatte Li-Konzentrationen unter 50 µg/L. Die Li-Konzentration zeigte signifikante Korrelationen mit den Na- und Kalium (K)-Konzentrationen. Es ist anzumerken, dass Birke et al.40 acht Jahre zuvor bei der Untersuchung mehrerer deutscher Mineralwässer vergleichbare Beobachtungen gemacht hatten, wobei die mittlere Li-Konzentration bei 29 µg/L lag. In Portugal untersuchten Neves et al.41 18 Mineralwassermarken und teilten sie in zwei Gruppen mit relativ niedrigen (weniger als 11 µg/L) und deutlich höheren (mehr als 100 µg/L) Li-Konzentrationen ein. Die höchste Li-Konzentration (1500 µg/L) wurde in einem stark mineralisierten Wasser vom Typ Na-HCO3 gemessen.

Flussgewässer bilden die dritte Gruppe der Wassermatrizen und sind bedeutende Empfänger von behandeltem Industrieabwasser. Aufgrund des hohen Wasserverbrauchs des hydrothermischen Recyclingprozesses für verbrauchte Li-Batterien ist mit einem Anstieg der Li-Konzentrationen zu rechnen, insbesondere in Flüssen, in die aufbereitetes Industrieabwasser eingeleitet wird. Es ist wahrscheinlich, dass die Uferfiltrationstechnologie, die zur Trinkwassergewinnung entlang größerer Flüsse eingesetzt wird, für die Entfernung dieses Zielelements nicht geeignet ist. Um das potenzielle Risiko und die Auswirkungen einer Li-Kontamination auf das Wasserleben von Flüssen abzuschätzen, ist es wichtig, zunächst die charakteristischen Li-Konzentrationswerte im Flusswasser zu bestimmen. Abhängig von der geochemischen Zusammensetzung des Grundgesteins und den Verwitterungsprozessen im Einzugsgebiet, den meteorologischen Bedingungen sowie den natürlichen und anthropogenen Schadstoffen der Nebenflüsse schwankt die gelöste Li-Konzentration in Flüssen stark (0,36–454 µg/L)42,43,44 ,45,46,47.

Das Ziel dieser Studie war die Bestimmung der Li-Konzentration im Leitungswasser von 19 ungarischen Kreisstädten (Trinkwasser wurde aus Uferwasser, Oberflächenwasser aus offenen Stauseen oder Grundwasser gewonnen) sowie in abgefülltem ungarischem Mineralwasser. Diese Daten helfen uns bei der Berechnung der täglichen Li-Aufnahme aus Leitungs- und Mineralwässern, die Li in einer hoch bioverfügbaren Form enthalten. Die Li-Konzentrationen wurden außerdem an zehn Probenahmestellen entlang des ungarischen Abschnitts der Donau gemessen, um die typischen Eingangswerte für die Uferfiltrationstechnologie in den Jahren 2021 und 2022 zu ermitteln. Diese Konzentrationen dienen als Referenzwert (Hintergrundniveau) zur Bewertung der erwarteten Werte Auswirkungen von anthropogenem Li auf die aquatische Umwelt in den folgenden Jahren.

Tabelle 1 listet die minimalen und maximalen Konzentrationen sowie die Mittel- und Medianwerte von Li auf, und Tabelle S2 zeigt die physikalisch-chemischen Parameter der Proben. Die Li-Konzentration von Leitungswasser wird von der Wasserquelle beeinflusst, aus der das Trinkwasser gewonnen wird, wie aus Abb. 1 hervorgeht. Die mittlere Konzentration stieg in der folgenden Reihenfolge an: uferfiltriertes Wasser < Oberflächenwasser aus offenem Reservoir < Grundwasser, einschließlich Karstwasser. Es ist jedoch wichtig zu beachten, dass bei allen drei Wasserquellen die mittleren Konzentrationen unter dem nicht-regulierten HBSL von 10 µg/L blieben. Der höchste mittlere Konzentrationsbereich für Li wurde in Leitungswasser aus Grundwasser gemessen (1,11–31,4 µg/L), das aus gröberen Sand- und Kiesschichten klastischer Beckenablagerungen oder aus größeren Tiefen stammt, wo Sandstein anstelle der losen Sandschichten zu finden ist . Diese Grundwasserleiter sind auf über drei Vierteln der Landesfläche zu finden und gewährleisten überall die Möglichkeit einer lokalen Trinkwassergewinnung. Die höchste Li-Konzentration (31,4 µg/L) wurde in Leitungswasser auf Karstwasserbasis festgestellt, das in etwa der Hälfte der Hügelgebiete Ungarns vorkommt, die ein Fünftel der gesamten Landfläche Ungarns ausmachen48. Die mittleren Li-Konzentrationen in Leitungswasser aus offenen Reservoirs lagen zwischen 3,5 und 8,9 µg/L. Da Regenwasser Li nur in geringen Konzentrationen von 0,1–1,0 µg/L49 enthält, wird der Elementgehalt des Wassers in offenen Stauseen hauptsächlich durch atmosphärische Ablagerungen, Gebirgsbäche und die Auflösung von Mineralien in der Bodenschicht beeinflusst. Die niedrigsten Li-Konzentrationen wurden in Leitungswasser aus uferfiltrierten Gewässern festgestellt. Die mittleren Li-Konzentrationen schwankten im Bereich von 1,5–3,6 µg/L. Es ist zu beachten, dass die Uferfiltrationstechnologie 44 % der ungarischen Trinkwasserproduktion ausmacht, einschließlich der Wasserversorgung der Landeshauptstadt.

Lithiumverteilung in Leitungswasserproben, die aus dem öffentlichen Trinkwassernetz von 19 Kreisstädten entnommen wurden, gruppiert nach ihrer Wasserquelle (ufergefiltertes Wasser, offene Reservoirs oder Grundwasser). Fettgedruckte horizontale Linien innerhalb der Kästchen zeigen den Median (Mittelwert) des Datensatzes, die unteren Ränder der Kästchen stellen das erste Quartil dar, während die oberen Ränder das dritte zeigen. Punkte und kleine vertikale Linien innerhalb der Kästchen zeigen die Mittelwerte und ihre Standardfehler an. Die Buchstaben über den Kästchen stellen die Ergebnisse der statistischen Analyse dar (lineares Modell). Verschiedene Charaktere zeigen signifikante (p < 0,05) Unterschiede in den Mittelwerten. Die gestrichelte Linie zeigt den nicht vorschriftsmäßigen gesundheitsbasierten Screening-Wert von 10 µg/L an.

Mithilfe einer hierarchischen Clusterbildung wurden die Städte anhand der Li-Menge in ihrem Leitungswasser gruppiert (Abb. 2). Basierend auf der Struktur des Dendrogramms und den Ähnlichkeiten der mittleren Li-Werte der Städte haben wir vier verschiedene Gruppen unterschieden. Die erste Gruppe umfasst die beiden Städte mit den höchsten mittleren Li-Werten (25,7 und 19,8 µg/L) im Leitungswasser, während die zweite Gruppe vier Städte mit einer mittleren Li-Konzentration zwischen 10,75 und 14,35 µg/L umfasst. Die dritte Gruppe umfasste die Städte mit der niedrigsten mittleren Li-Konzentration (zwischen 1,56 und 3,61 µg/L) in ihrem Leitungswasser, während die vierte Gruppe Städte mit einer Li-Konzentration von 5,81–8,90 µg/L in ihrem Leitungswasser umfasste (Abb. 2). ). Wir untersuchten, ob die Art der Wasserquelle (z. B. Uferwasser, offenes Reservoir oder Grundwasser) für die Häufung und damit für die Ähnlichkeit der Li-Konzentrationen in den verschiedenen Städten verantwortlich sein könnte. Obwohl alle drei Städte (Budapest, Győr und Szekszárd), die Uferwasser als Leitungswasser erhielten, in der dritten Gruppe zusammengefasst wurden, wurde in den anderen Gruppen Leitungswasser aus offenen Stauseen oder Grundwasser gemischt. Da außerdem Städte aus verschiedenen geografischen Regionen (Gruppen (siehe ihre Lage innerhalb des Landes in Abb. 1) in allen Gruppen gemischt waren, kann der Großteil der Unterschiede zwischen den Städten nicht nur durch die Art der Wasserquelle erklärt werden räumliche Entfernungen zwischen den verschiedenen Städten.

Hierarchische Gruppierung der 19 Städte anhand des Lithiumgehalts ihres Leitungswassers. Die Clusterbildung basiert auf euklidischen Abständen und es wurden vier Hauptgruppen gebildet.

Li-Konzentrationen in Leitungswässern sind Gegenstand zahlreicher weltweit durchgeführter Studien und die Konzentrationswerte schwanken in einem sehr großen Bereich. Die meisten Studien stammen aus Japan, wo die Li-Konzentrationen zwischen < 1 und 59 µg/L16,22,26 lagen und in einigen Fällen unseren Ergebnissen sehr ähnlich waren. Allerdings wurden auch niedrigere Konzentrationen (0,01–2,10 µg/L)50 und höhere Konzentrationen (0–130 µg/L) gemessen23,33. Die Li-Konzentration im Trinkwasser schwankte in England zwischen < 1 und 1300 µg/L51, während in Südkorea die Konzentrationen unter 1 µg/L3 blieben. Andere Studien berichteten, dass die Li-Konzentrationen in Texas, Griechenland und Portugal in den folgenden Konzentrationsbereichen schwankten: 2,80–539 µg/L21,29, 0,10–121 µg/L20 bzw. 0,10–19131. Ergebnisse aus Dänemark52,53, Italien25, Litauen27 und den USA (Alabama)32, wo die Li-Werte 0,60–30,7, 2,0–27, 0,11–60,8 bzw. 0,48–39 µg/L betrugen, schienen durchaus vergleichbar zu sein diejenigen aus dem öffentlichen Wassernetz in Ungarn (0,40–32,9 µg/L).

Die Konzentration von Kationen und Anionen in Mineralwässern wird durch die chemische Zusammensetzung des Grundwasserleiters oder unterirdischen Reservoirs bestimmt. Folglich schwankt die Konzentration an Kationen und Anionen in einem weiten Bereich. Mineralwässer werden aufgrund ihrer Hauptbestandteile in verschiedene Wassertypen eingeteilt. In Ungarn sind die Wassertypen Na/HCO3 und Ca–Mg/HCO3 vorherrschend, und der Gesamtgehalt an gelösten Mineralien schwankt zwischen 360 und 1600 mg/L. Typischerweise sind auf den Flaschen folgende Parameter aufgeführt, um das Mineralwasser für den Verbraucher zu beschreiben: die Gesamtmenge der gelösten Mineralien, die Konzentration von vier Kationen (Ca2+, Mg2+, Na+, K+) und vier Anionen (Cl−, SO42−, NO3−, HCO3−). Diese chemischen Parameter wurden zusammen mit der Li-Konzentration, dem pH-Wert und der elektrischen Leitfähigkeit während unserer Untersuchung bestimmt und sind in Tabelle S3 aufgeführt. Hervorzuheben ist, dass es in den Siedlungen Lajosmizse, Szentkirály und Mindszentkála mehrere Brunnen unterschiedlicher Tiefe und entsprechende Wasserreservoirs zwischen mehreren Grundwasserschichten gab. Basierend auf den gemessenen Li-Konzentrationen können drei Kategorien von Mineralwässern mit niedrigen (5–10 µg/L), mittleren (10–100 µg/L) und relativ hohen (100–200 µg/L) Li-Gehalten unterschieden werden (Abb. 3). Die mittleren und mittleren Li-Konzentrationen betrugen 52,9 bzw. 17,9 µg/L. Der Vergleich unserer Ergebnisse mit denen der Gruppe um Seidel aus Deutschland ergab, dass ihr mittlerer Wert (31,2 µg/L) fast doppelt so hoch ist wie bei uns, aber sie analysierten neben Mineralwässern auch Heilwässer mit extrem hohem Mineralgehalt. Ihre Beobachtung, dass die Li-Konzentrationen in den meisten analysierten Gewässern typischerweise unter 50 µg/L liegen, stimmt mit unseren Ergebnissen überein. Sie entdeckten auch signifikante Korrelationen zwischen den Konzentrationen von Li und Na (R2 = 0,656) sowie Li und K (R2 = 0,513). In unseren Mineralwasserproben wurde jedoch nur eine Korrelation zwischen den Li- und K-Konzentrationen beobachtet (R2 = 0,867) (Abb. 4). In einer in Japan durchgeführten Studie wurden die Li-Konzentrationen in inländischen und internationalen Mineralwässern verglichen und es wurde festgestellt, dass der Li-Gehalt in japanischen Mineralwässern eine Größenordnung niedriger war (Mittelwert: 2,90 µg/L) als der in Mineralwässern aus Japan andere Länder (Mittelwert: 57,1 µg/L)23. In Portugal wurden 18 verschiedene Mineralwassermarken untersucht und anhand der gemessenen Li-Konzentrationen die Marken in zwei Gruppen eingeteilt: solche mit niedrigen (< 11 µg/L) und hohen (> 100 µg/L) Li-Konzentrationen41.

Lithiumkonzentration in abgefüllten ungarischen Mineralwässern.

Zusammenhang zwischen Lithiumkonzentration und Kaliumkonzentration in Mineralwässern.

Tabelle S4 zeigt die Li-Konzentrationen sowie die anderen chemischen Parameter der Donau, die an zehn Probenahmestellen entlang des 417 km langen ungarischen Abschnitts gemessen wurden. Die mittleren und mittleren Li-Werte sind in Abb. 5 und Abb. S1 dargestellt. Die Ergebnisse deuten darauf hin, dass die Li-Konzentration im Fluss in einem relativ engen Bereich von 0,73–4,80 µg/L schwankte. Basierend auf den in Abb. 5 dargestellten Daten und der statistischen Analyse erreichte die Li-Konzentration in der Donau in Dunaalmás ihren Höhepunkt; an allen anderen Probenahmestellen war sie dann weiterhin deutlich höher (p < 0,05, gepaarter t-Test). In der oberen Zone (bei Medve, Gönyű und Szőny) lag die durchschnittliche Li-Konzentration zwischen 2,15 und 2,64 µg/L, während sie in Dunaalmás auf durchschnittlich 3,27 µg/L anstieg. Die nachfolgenden Probenahmestellen flussabwärts zeigten mittlere Werte und unterschieden sich nicht wesentlich von den in Dunaalmás gesammelten Werten. Die Li-Konzentrationen in der Donau waren vergleichbar mit denen in anderen Flüssen auf der ganzen Welt, in einigen Fällen wurden jedoch deutlich unterschiedliche Konzentrationen beobachtet. Huh et al.42 untersuchten Li und seine Isotope in den wichtigsten Flüssen der Welt (Yana, Indigirka, Fraser, Columbia, Mackenzie, Ganges, Lena, Mississippi, Brahmaputra, Jangtse, Orinoco, Kongo, Amazonas). In diesen Flüssen schwankten die gelösten Li-Konzentrationen zwischen 0,36 und 5,5 µg/L und der abgeleitete gewichtete Mittelwert betrug 1,46 µg/L. In einer anderen Studie wurden niedrige Li-Konzentrationen (0,4–0,8 µg/L) in den Flüssen Irrawaddy, Pathein und Yangon in Myanmar gemessen47. Allerdings beobachteten Qu et al.44 deutlich höhere Li-Konzentrationen in Flüssen im „Wasserturm Asiens“, wo sich dieser Parameter von 8,2 µg/L (Gelber Fluss) auf 454 µg/L (Zahija Tsangpo-Fluss) änderte. Auf der Grundlage eines großen räumlich-zeitlichen Datensatzes berechneten Boral et al.45 die Umgebungshintergrundkonzentrationen von 15 im Ganges gelösten Spurenelementen. Die Li-Grundkonzentrationen während des Monsuns (starker Durchfluss) und außerhalb des Monsuns (niedriger Durchfluss) betrugen 1,2–3,4 bzw. 2,2–5,4 µg/L. In Europa lagen die Li-Konzentrationen in den oberen Abschnitten der Donau und des Rheins bei etwa 2 µg/L46, wohingegen in den Flüssen Marne und Seine nahe Paris die Konzentration dieses Zielelements das ganze Jahr über zwischen 3 und 6 µg/L schwankte und erreichte im November einen Höchstwert43. Ähnliche Konzentrationen (0,2–4,0 µg/L) wurden in unberührteren Flusswassersystemen gemeldet42. Mithilfe von Erkenntnissen wie den in dieser Studie beschriebenen können wir zukünftige Veränderungen der Wasserqualität verschiedener Flüsse abschätzen.

Mittelwert + SE (gepunktete und vertikale Linien innerhalb der Kästchen) und Median (horizontale fette Linien innerhalb der Kästchen) der im ungarischen Abschnitt der Donau an zehn Probenahmestellen im Zeitraum September 2021 bis September 2021 ermittelten Lithiumkonzentrationen. 2022. Die Probenahmestellen sind von links nach rechts entsprechend der Fließrichtung des Flusses angeordnet.

Wenn wir Schrauzers Behauptung akzeptieren, dass die Nahrungsaufnahme von Li 1 mg/Tag beträgt, und die Feststellung, dass Trinkwasser durchschnittlich eine Li-Konzentration von 5 µg/L enthält, dann kann auf der Grundlage der gemessenen Li-Konzentration in Ungarn abgeleitet werden, wann Wenn wir täglich 2 Liter Trinkwasser zu uns nehmen, decken wir nur ein Hundert des Tagesbedarfs. Wenn wir auch den Mineralwasserverbrauch in Ungarn berücksichtigen, beträgt die tägliche Li-Aufnahme aus Leitungs- und Mineralwasser nur ~ 26 µg/Kopf, was weniger als 3 % der Nahrungsaufnahme ausmacht. Obwohl der stärkste Anstieg der Li-Konzentration durch die Herstellung von Li-Batterien und das Recycling von Altbatterien im Trinkwasser zu erwarten ist, das aus uferfiltriertem Donauwasser hergestellt wird, führt dies nicht zu einer wesentlichen Änderung der täglichen Aufnahme der betroffenen Bevölkerung. Dies bedeutet, dass die Nahrungsaufnahme von Li aus verschiedenen pflanzlichen Lebensmitteln (Getreide, Tomaten, Kartoffeln, Kohl) gedeckt werden sollte, die Li in einer weniger bioverfügbaren chemischen Form enthalten39. Es ist zu beachten, dass die gemessenen Li-Konzentrationen im Zusammenhang mit dem Donauwasser als Hintergrundwerte für die Bewertung der zu erwartenden Li-Kontamination der Gewässer dienen.

Die Standorte von Kreisstädten, Mineralwasserbrunnen und Probenahmestellen entlang der Donau sind in Abb. 6 dargestellt. Zwischen September 2021 und September 2022 wurde ein monatliches Donauwasser-Probenahmeprogramm durchgeführt, um 1 Liter Wasser aus der Oberflächenschicht zu sammeln ( 10–50 cm) an zehn Probenahmestellen, die den 417 km langen ungarischen Abschnitt der Donau repräsentierten. Die Leitungswasserproben wurden im Oktober 2021 sowie im Januar, Mai und August 2022 aus den öffentlichen Trinkwasserversorgungssystemen von 19 Kreisstädten entnommen. Darüber hinaus wurden 19 Marken von in Flaschen abgefülltem, natürlichem Mineralwasser ohne Kohlensäure aus Ungarn nach dem Zufallsprinzip vom Markt gekauft .

Lage von Kreisstädten, Mineralwasserbrunnen und Probenahmestellen entlang der Donau in Ungarn.

Zur Messung der Kationen und Anionen wurden 500 ml Leitungswasserproben ohne Konservierungsschritte in gereinigte Glasbehälter gegeben. Li wurde bestimmt, indem die suspendierten Partikel vor Ort mithilfe von Spritzenfiltern mit einer Porengröße von 0,45 µm entfernt wurden. Nach der Filtration wurden 10 ml Wasserproben in Polypropylen-Zentrifugenröhrchen gegeben. Diese Proben wurden dann durch Zugabe von 100 µL hochreiner konzentrierter Salpetersäure (VWR International, Pennsylvania, USA) angesäuert. Für den Transport der unbehandelten und vorbehandelten Wasserproben ins Labor kamen Kühlboxen zum Einsatz.

Der pH-Wert und die elektrische Leitfähigkeit von Trinkwasser-, Mineralwasser- und Donauwasserproben wurden mit einem tragbaren MultiMeter (HI98130, Hanna Instrument, USA) gemessen. Die Alkalität wurde mit der standardmäßigen titrimetrischen Methode54 gemessen. Die Konzentration der Hauptkationen (Ca2+, Mg2+, Na+, K+) und Anionen (Cl−, SO42−, NO3−) wurde in allen Wasserproben mit einem Zweikanal-Ionenchromatographen (Dionex ICS 5000, Thermo Fischer Scientific, USA) bestimmt. . Die Bestimmungsgrenze für diese Analyten lag nahe bei 1 mg/L. Die Li-Konzentrationen wurden mit einem induktiv gekoppelten Plasma-Massenspektrometer (PlasmaQuant Elite, Analytik Jena, Deutschland) quantifiziert, wobei 45Sc bei einer Konzentration von 20 µg/L als interner Standard verwendet wurde. Die Bestimmungsgrenze (LOQ) für Li betrug 0,537 µg/L.

Die Daten wurden mit der Statistiksoftware R analysiert und visualisiert55. Die mittleren Li-Werte der Leitungswasserproben (dargestellt in Abb. 1), die aus verschiedenen Quellen stammen (z. B. Uferwasser, offenes Reservoir und Grundwasser), wurden in der R-Software mit dem linearen Modell ('lm'-Funktion des Statistikpakets) verglichen ). Post-hoc-paarweise Vergleiche wurden durch Tukey-Kontraste durchgeführt (berechnet mit der „glht“-Funktion des Multcomp-Pakets56). Li-Werte wurden vor der Analyse logarithmisch transformiert, um die Annahmen des linearen Modells zu erfüllen. Der Median und Mittelwert der Li-Werte gemessen in Leitungswasser- und Donauwasserproben wurden in R mit der „ggboxplot“-Funktion des ggpubr-Pakets57 gezogen. Abbildung 2 zeigt die Ähnlichkeiten zwischen den Probenahmestellen und den Ergebnissen der hierarchischen Clusteranalyse, die mit der „hclust“-Funktion des Statistikpakets in erstellt wurde R-Software Für die Analyse verwendeten wir die ursprünglichen (nicht standardisierten) Li-Werte, die zu vier Zeitpunkten (einer in jeder Jahreszeit) für dieselben Probenahmestellen gemessen wurden (z. B. hatten wir vier verschiedene Parameter für jeden Probenahmepunkt und drei Probenahmepunkte). in jeder Stadt). In der Analyse wurden euklidische Abstände (berechnet mit der Funktion „dist“ des Statistikpakets) und Wards Minimum-Varianz-Clustering-Methode (Methode = „ward.D2“) verwendet. Basierend auf der Struktur des resultierenden Dendrogramms und der Ähnlichkeiten der mittleren Li-Werte der Städte (auch in Abb. 2 dargestellt), haben wir den Baum mit einem Wert von 30 gefällt und die Städte in 4 Gruppen unterteilt, die Städte mit ähnlichen Li-Konzentrationen (und Saisonalität) in ihren Leitungswässern darstellen. Im Fall von Donauproben wurden die in Dunaalmás gemessenen Li-Werte (mit der höchsten Li-Konzentration unter den Probenahmestellen an der Donau) mit den Werten an den anderen Standorten durch gepaarte t-Tests („t.test“) verglichen (Abb. 5). (Funktion des Statistikpakets) und p-Werte wurden mit der Holm-Methode58 unter Verwendung der Funktion „p.adjust“ des Statistikpakets angepasst. Abbildung 6 wurde mit der Software QGIS 3.26 Buenos Aires59 erstellt und die Originalkarte ist frei verfügbar60.

Originale experimentelle Daten sind auf Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Institut für Aquatische Ökologie, Zentrum für ökologische Forschung, Karolina út 29, Budapest, 1113, Ungarn

Péter Dobosy, Ádám Illés, Anett Endrédi & Gyula Záray

Nationales Labor für Wasserwissenschaft und Wassersicherheit, Institut für Aquatische Ökologie, Zentrum für ökologische Forschung, Karolina út 29, Budapest, 1113, Ungarn

Péter Dobosy, Ádám Illés & Gyula Záray

Institut für Chemie, Eötvös-Loránd-Universität, Pázmány Péter sétány 1/A, Budapest, 1117, Ungarn

Gyula Záray

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PD hat das Originalmanuskript geschrieben; PD, Á.I. durchgeführte analytische Laborarbeiten; AE statistische Auswertung und Visualisierung von Daten; GZ-Betreuung des Manuskripts. Alle Autoren haben das Manuskript überprüft.

Korrespondenz mit Gyula Záray.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Dobosy, P., Illés, Á., Endrédi, A. et al. Lithiumkonzentration in Leitungswasser, Mineralwasser in Flaschen und Donauwasser in Ungarn. Sci Rep 13, 12543 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-38864-6

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Eingegangen: 01. März 2023

Angenommen: 16. Juli 2023

Veröffentlicht: 02. August 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-38864-6

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